Nama Museum Le Mayeur diambil dari nama seorang  Pelukis Andrien Jean Le Mayeur De Merpres yang lahir pada tanggal 9 Februari 1880 di lxelles, Brussel, anak bungsu dari dua bersaudara dari ayah Andrien Le Mayeur De Merpres dan lbu Louise De Bosch. Pendidikan terakhirnya di Perguruan tinggi Politeknik Universitas Libre, Brussel dan bergelar lnsinyur bangunan tetapi lebih  menekuni bidang seni lukis. 

            Dalam meniti karirnya sebagai pelukis, Le Mayeur kemudian melanglang buana ke berbagai belahan dunia seperti Perancis, ltalia, Maroko, Tunisia, Aljazair, India, Thailand, Kamboja, Tahiti dan
akhirnya ke Bali. Le Mayeur menginjakkan kaki pertama di Bali pada tahun 1932 melalui jalan laut dan mendarat di Singaraja kemudian melanjutkan perjalanan ke Denpasar, dengan menyewa sebuah rumah di Desa Kelandis . Di tempat ini-lah kemudian Le Mayeur berkenalan dengan seorang penari Legong bernama Ni Nyoman Pollok kelahiran 03 Maret 1917. 

            Kecantikan dan keanggunan Ni Pollok waktu menari menggugah hati Le Mayeur untuk menjadikan Ni Pollok menjadi model dalam lukisannya. Seiring dengan perjalanan waktu hubungan Le Mayeur dengan Ni Pollok semakin intim dan berlanjut ke jenjang pernikahan. Ni Pollok sebagai seorang isteri menghendaki keturunan tapi Le Mayeur menolak, alasannya karena Ni Pollok tetap sebagai model. Hal ini akan merusak keindahan tubuhnya jika hamil. Dari berpameran di Singapura, Le Mayeur kemudian membeli sebidang tanah seluas 20,6 are di Pantai Sanur. Di tempat ini kemudian Le Mayeur membangun rumah. Ruang lnduk terdiri dari ruang tamu, ruang keluarga, studio, kamar tidur dan kamar mandi.

Ketenaran Le Mayeur makin lama makin meningkat. Hal ini terbukti dengan banyaknya kunjungan-kunjungan umum dan bahkan dari pejabat tinggi negara seperti Presiden Republik Indonesia pertama lr. Soekarno, Perdana Menteri India Pandit Jawaharlal Nehru dan lain-lain. Pada tahun 1956 Menteri Pendidikan Pengajaran dan Kebudayaan Rl yaitu Bahder Djohan berkunjung ke rumah Le Mayeur. Beliau sangat terkesan dengan karya seni Le Mayeur, dan mencetuskan gagasan untuk menjadikan rumah tinggal Le Mayeur sebagai museum agar karya seninya dapat dilestarikan. Gagasan ini disambut baik oleh Le Mayeur, maka pada tanggal 28 Agustus 1957 dengan akte hadiah nomor 37 Le Mayeur menghadiahkan hak miliknya kepada Ni Pollok dan pada hari yang sama Ni Pollok sebagai pewaris selanjutnya mempersembahkan kepada Pemerintah Indonesia berdasarkan akte hadiah nomor 38. 

Pada awal tahun 50-an, kondisi kesehatan Le Mayeur mulai menurun dan pada bulan Maret 1958 Le Mayeur berobat ke Belgia didampingi istrinya. Pada tanggal 27 Mei 1958 Le Mayeur Sang Maestro yang berusia 78 tahun itu meninggal dunia dan jenazahnya dimakamkan di pemakaman keluarga lxelles, Brussel. Pengelolaan selanjutnya dilakukan oleh Ni Pollok. Pada tanggal 27 Juli 1985 Ni Pollok meninggal dunia, maka perusahaan seni lukis yang ditinggalkanya kini milik
Pemerintah Indonesia  dan dikelola oleh Pemerintah Daerah Propinsi Bali. Rumah beserta isinya sekarang menjadi Museum Le Mayeur. Koleksi utama Museum Le Mayeur berupa 88 buah lukisan karya maestro terkenal berkebangsaan Belgia yaitu Andrien Jean Le Mayeur de Merpres dengan aliran/gaya lmpresionis.